中國科大成功構築無機“圖靈結構”催化介面

1952年，計算機科學與人工智慧之父圖靈提出：某些重複的自然圖案可能是由兩種特定物質（分子、細胞等）通過“反應-擴散”的過程相互作用產生。在該系統中，一種物質促進反應的發生（啟動劑），另一種物質抑制反應的進行（抑制劑），兩者相遇後反應擴散。在均相體系中一般不會產生圖案，但當兩者的擴散係數差异達到一定程度時，啟動劑和抑制劑這兩種物質之間的高擴散比會導致系統失穩，誘導週期性複雜圖案的形成。

“圖靈結構”在自然界中廣泛存在。例如：斑馬、海魚、河豚、貝殼體表的圖紋、風中黃沙波紋、蕨類植物葉片、向日葵葉序和小鼠的毛囊間距乃至毛髮的密度等均為“反應-擴散”的結果（圖1）。然而，在化學體系中構建圖靈結構難度很大，這主要是因為在大部分化學系統中，物質的擴散係數差异性小，不滿足圖靈結構形成的要求，即啟動劑的擴散速度要比抑制劑小許多。直到上世紀90年代，法國科學家才基於“反應-擴散”機理在“亞氯酸鹽—碘—丙二酸反應”中構建出圖靈圖案。

圖1.自然界中各種圖靈圖案：（a）河豚，（b）斑馬，（c）貝殼。

圖片來自網絡。

近日，中國科學技術大學高敏銳教授研究組利用“反應-擴散”的機制，首次實現了在無機過渡金屬硫族化合物上圖靈結構的構築。在二乙烯三胺（DETA）與水的二元溶液中，Ag⁺會和DETA發生絡合反應形成Ag（DETA）⁺，其擴散係數為3.518×10^-6cm²s^-1。同時，Co²⁺從二硒化鈷（CoSe₂）納米帶表面溢出，其擴散係數為2.317×10^-7cm²s^-1。囙此，在該系統中，Ag（DETA）⁺是抑制劑而Co²⁺是啟動劑。快速擴散的Ag（DETA）⁺到達CoSe₂表面的能斯特層（Nernst layer）時，與擴散到CoSe₂表面的啟動劑Co²⁺發生作用，最終在CoSe₂表面形成複雜美麗的Ag₂Se圖靈圖案（圖2）。相關研究成果以“An Efficient Turing-Type Ag₂Se-CoSe₂Multi-Interfacial Oxygen-Evolving Electrocatalyst”為題發表在《德國應用化學》雜誌上（Angew.Chem.Int. Ed.2021，60，doi.org/10.1002/anie.202017016），並被選為Hot Paper和Back Cover（圖3）。論文的共同第一作者為中科大博士研究生張曉隆和楊朋朋。

圖2.“反應-擴散”過程驅動複雜無機“圖靈”結構形成。

圖3.該工作被選為Back Cover論文。

研究發現，這種多介面的圖靈結構Ag₂Se-CoSe₂資料是一種高效的氧氣進化（OER）電催化劑，僅需要221 mV的過電壓即可實現10 mA cm^-2的產氧電流密度，其陽極析氧效率為84.5%。實驗表明，Ag₂Se-CoSe₂的OER活性與圖靈結構的介面長度呈線性相關，豐富的介面結構和介面結構處優化的OER中間體吸附能是其高活性的主要原因。

該研究運用“反應-擴散”理論，首次在無機納米結構資料上構築複雜的圖靈結構，同時為設計更高效能的廉價催化劑提供新思路。

相關研究受到國家自然科學基金委、國家重點研發計畫、安徽省重點研究與開發計畫等項目的資助。

論文連結：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202017016

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